Період найбільшої популярності Соломії Крушельницької припадає на перше десятиріччя ХХ ст. Співачка досягла вершин майстерності; її талант поєднався з досвідом і зрілістю.

Вагоме місце в репертуарі Соломії Крушельницької займали опери Джузеппе Верді. Найвідомішою роллю була Аїда з однойменної опери, яка з перших виступів артистки на оперній сцені утвердилася в її репертуарі і залишалася впродовж цілої кар’єри. Розуміючи ефектність і виграшність партії Аїди, вона часто обирала її для своїх важливих дебютних виступів – у Кракові, Сантьяго, Варшаві, Петербурзі, Неаполі. 

17 січня 1903 року вимоглива неаполітанська публіка гаряче аплодувала українській співачці в ролі Аїди, а музична критика не шкодувала суперлятивів, оцінюючи її гру та сценічну майстерність: “Нескінченні оплески на честь Крушельницької. Вчора увечері Соломія Крушельницька вперше постала перед неаполітанською публікою, тією самою публікою, яка була, є і завжди буде грозою всіх артистів минулого, сучасного і майбутнього. І тому особливо приємно визнати, що радіснішого, святковішого і люб’язнішого прийому не можна було і чекати” (“Don Marzio”, 19 січня 1903 р.).

Найбільший тріумф в “Аїді” супроводжував Крушельницьку 15 квітня 1905 року в Римі. М. Інкальятті у своїй статті “Прощальний вечір Соломії Крушельницької в театрі “Costanzi” писав: “В літописі театру “Costanzi” цей вечір залишиться незабутньою і знаменною подією. Пишний і величний, він, здавалося, набув форми якоїсь королівської маніфестації, щоб віддати всі почесті володарці співу”. 

Крушельницька виконувала вражаючий за кількістю творів репертуар – близько 60 оперних партій різних стилів: від французької “Grand opera” Джакомо Мейєрбера, італійської класики Джузеппе Верді, польських національних опер Станіслава Монюшка, – до музичних драм Ріхарда Ваґнера, веристських опер П’єтро Масканьї, Джакомо Пуччіні, Ґустава Шарпантьє і новаторських творінь Ріхарда Штрауса. Італійський музикознавець Рінальдо Кортопассі писав: “У перші десятиріччя двадцятого століття на оперних сценах світу царювали чотири співаки – Баттістіні, Карузо, Тітта Руффо, Шаляпін. І лише одна жінка-співачка спромоглася сягнути їхніх висот і стати врівень з ними. Нею була Соломія Крушельницька”.

Важливе місце в творчості С.Крушельницької займала опера Арріґо Бойто “Мефістофель”, яка увійшла до її репертуару ще у варшавський період. Особливістю цієї опери є те, що співачка виконує в ній дві цілком протилежні за характером ролі – Маргарити і спартанської цариці Єлени. Особливим успіхом ця опера у виконанні Крушельницької користувалася в Буенос-Айресі. Її партнерами були видатні співаки Джузеппе Ансельмі і Адам Дідур. У 1910 році на честь одруження Соломії Крушельницької і Чезаре Річчоні на сцені театру “Colon” відбулася спеціальна вистава опери “Мефістофель”, присвячена Соломії Крушельницькій. “Весь зал, а особливо всі сеньйори, продемонстрували свою пошану та прихильність прекрасній виконавиці ролей Маргарити та Єлени, – писала газета “Última Hora”. – Кульмінацією вечора став фінал сцени у в’язниці, що завершився дев’ятьма викликами сеньйори Крушельницької, якій дарували красиві кошики з квітами і просто до ніг кидали квіти з лож і гальорки”.

Виступи Соломії Крушельницької в опері “Мадам Баттерфляй” Джакомо Пуччіні є особливою сторінкою в її творчій біографії. Як відомо, перша прем’єра опери, що відбулася 17 лютого 1904 року в міланському театрі “La Scala”, зазнала нищівного провалу. Два місяці Пуччіні працював над другою редакцією опери, а тоді звернувся до Соломії Крушельницької з проханням виступити у повторній прем’єрі “Мадам Баттерфляй”. І саме за участю Крушельницької, 28 травня 1904 року в театрі “Grande” в Бреші ця опера здобула шанс на нове життя. Чудовий голос співачки, її сценічна майстерність, артистизм захопили публіку. 

Виступи Крушельницької в Ґенуї на сцені театру “Politeama” наприкінці 1904 року в опері Пуччіні ще раз підтвердили справедливість її перемоги у Бреші. Преса писала: “Кожного разу, коли нам доведеться слухати в “Мадам Баттерфляй” інших співачок, перед очима відразу ж виникатиме незабутня постать Крушельницької, а всі інші здаватимуться її блідою тінню” (“Il Corriere”, листопад 1904 р.). Згодом Крушельницька з незмінним успіхом виступала в опері “Мадам Баттерфляй” в Болоньї, Барселоні, Монтевідео, Каїрі, Александрії, Лісабоні.

За легендою, Соломія Крушельницька 100 разів виступала в “Мадам Баттерфляй”, а потім віддала композитору свій, вже освячений славою клавір опери.

Опера композитора Альфредо Каталані “Лорелея” надовго увійшла до репертуару Соломії Крушельницької завдяки сприянню Артуро Тосканіні, який, високо цінуючи майстерність української співачки, довірив їй головну партію. У грудні 1904 року за участю обох митців ця опера була поставлена на сцені театру в Турині. Після двох вистав артистка була змушена поїхати до Барселони, де в неї раніше були заплановані гастролі на сцені театру “Liceo”. Тосканіні боляче сприйняв від’їзд співачки, написавши їй такі рядки: “На мій превеликий жаль, після Вашого від’їзду розвіялася атмосфера зачарування і весь той дух невимовної поетичності, який Ви створили своєю участю в “Лорелеї”, і марно я прошу відновити його”. В цій опері Соломія Крушельницька виступала також в Буенос-Айресі і Мілані.

Чільне місце в репертуарі Соломії Крушельницької займали опери Ріхарда Ваґнера, які захоплювали її розмахом та серйозністю поставлених завдань. Виконання творів Ваґнера вимагає від співаків виняткової майстерності і фізичної витримки. В одному з листів до М. Павлика артистка писала: “Співаючи опери Ваґнера без повного образовання музики і голосу, можна собі дати хрестик на дорогу, бо довше не потягнеш, як два роки. Таким ходом не один співак карк скрутив”. Крушельницька тонко розуміла музику Ваґнера, яка, за її словами, “не лише до серця промовляє, але й до розуму”.

Першим твором композитора, до якого звернулася Соломія Крушельницька, була опера “Лоенґрін”, на її думку, “дуже ладна і менш карколомна, ніж другі”. 1895 року у Кракові вона з успіхом дебютувала в ролі Ельзи. 

17-28 травня 1902 року відбулися виступи Соломії Крушельницької в Парижі на сцені театру “Grand Opera” в опері “Лоенґрін”. Тоді вона зуміла підкорити музичну столицю Європи. Журнал “La Revue d’art dramatique” захоплено писав: “Незрівнянна артистка наділена величезним голосом, могутні звуки якого і пестливі, і трагічні водночас. Крушельницька без сумніву належить до найбільших співачок нашої епохи”. 

З колосальним успіхом відбулася постановка опери “Трістан та Ізольда” 31 січня 1907 року в театрі “La Scala” за участю Соломії Крушельницької і Артуро Тосканіні.

Визначними мистецькими подіями були виступи артистки в операх Ваґнера в Буенос-Айресі. “Над усією виставою домінує особистість Крушельницької. Всевладна експресивність її співу та висока майстерність драматичної гри полонила навіть найбільш витончених шанувальників опер Ваґнера. Ми навряд чи взагалі будь-коли побачимо таку ідеальну Ізольду, як сеньйора Крушельницька” (“Deutsche La Platta Zeitung”, 1906 р.).

Упродовж свого артистичного життя С. Крушельницька створила глибокі та переконливі образи у таких ваґнерівських операх: “Тангойзер” (Ельза), “Валькірія”, “Зіґфрід” та “Загибель богів” (Брунгільда), “Трістан та Ізольда” (Ізольда ) на сценах театрів у Варшаві, Парижі, Сантьяго, Пармі, Неаполі, Мілані, Буенос-Айресі та інших містах світу. Скрізь її супроводжував величезний успіх.

Ім'я Соломії Крушельницької стоїть в ряду найвідоміших виконавиць опер Ріхарда Штрауса “Без вогню”, “Саломея”, “Електра”. Крушельницька брала участь в першій постановці опери “Саломея” на сцені театру “La Scala” в Мілані. Виставу готував Артуро Тосканіні, який і запросив співачку виконати партію головної героїні. “24 грудня 1906 року “Саломея” тріумфує в міланському театрі “La Scala” завдяки магії Тосканіні і чарам Крушельницької”, – писав музикознавець Рінальдо Кортопассі. Виступ співачки викликав беззастережне, одностайне захоплення слухачів. Ґвідо Маротті згадував: “Вже на першій виставі вона сама виконала “Танок семи серпанків”, не скориставшись з можливості заміни професійною танцюристкою. Це було сенсацією і справжнім тріумфом”. Згодом у цій опері вона виступала в Каїрі, Александрії і Буенос-Айресі.

6 квітня 1909 року в “La Scala” відбулася італійська прем’єра “Електри” Ріхарда Штрауса і принесла нову перемогу Соломії Крушельницькій і Артуро Тосканіні. Тонко відчуваючи неординарність новаторських пошуків композитора, співачка створила неперевершені образи в його операх, тим самим сприяючи утвердженню та популяризації музики Ріхарда Штрауса в Італії, Єгипті та Південній Америці.